Solução

Existe um método chamado modify_font(fonte). Neste método é passado um objeto PangoFontDescription, que referencia uma fonte.
Um PangoFontDescription contem informação como: tipo de fonte, tamanho e outros.

Imagem

Exemplo

widgets['lblTeste'] = new GtkLabel("Meu label");
			$this->widgets['lblTeste']->set_size_request(100, 50);
			$fixed->put($this->widgets['lblTeste'], 8, 8);
			
			// Muda a fonte do Label
			$this->widgets['lblTeste']->modify_font(new PangoFontDescription("Arial 14 bold italic"));
			
			// Cria a janela
			$this->widgets['frmTeste'] = new GtkWindow();
			$this->widgets['frmTeste']->set_size_request(116, 66);
			$this->widgets['frmTeste']->set_resizable(FALSE);
			$this->widgets['frmTeste']->set_title("Teste");
			$this->widgets['frmTeste']->add($fixed);
			$this->widgets['frmTeste']->set_position(GTK::WIN_POS_CENTER);
			$this->widgets['frmTeste']->show_all();
			
			// Conecta o destroy
			$this->widgets['frmTeste']->connect_simple(
				"destroy", 
				array("Gtk", "main_quit")
			);
		}
	}

	// Inicia a aplicação
	$teste = new Teste();
	gtk::main();

Explicação

A string passada no contrutor do PangoFontDescription, pode conter informações do tipo da fonte, tamanho e estilo.

Referências

http://gtk.php.net/manual/en/gtk.gtkwidget.method.modify_font.php
http://gtk.php.net/manual/en/pango.pangofontdescription.php